Năm 2015, Horta-Osório được bổ nhiệm làm chủ tịch của Bộ sưu tập nghệ thuật Wallace nổi tiếng, bộ sưu tập nghệ thuật tư nhân có giá trị nhất từng được thừa kế cho Vương quốc Anh.[35][50][51] Vào năm 2019, trong nhiệm kỳ của ông, phòng trưng bày đã nới lỏng chính sách “không cho vay” truyền thống và bắt đầu cho vay và nhận tạm thời các tác phẩm được chọn [52][53] - ví dụ tác phẩm “Perseus và Andromeda” của Titian cho triển lãm năm 2020 của National Gallery, Titian: Love, Desire, Death .[54][55] Giám đốc bộ sưu tập, Xavier Bray, ca ngợi sự thay đổi này như một "cuộc cách mạng", "giống như mang lại luồng gió mới cho bộ sưu tập và làm cho bộ sưu tập sống lại".[56] Chức vụ chủ tịch của Horta-Osório đã được gia hạn vào năm 2019.[57]

Horta-Osório cũng là một nhà sưu tập nghệ thuật nổi bật của Bồ Đào Nha, đặc biệt với các tác phẩm nghệ thuật được thực hiện dưới sự bảo trợ của Bồ Đào Nha ở vùng biển châu Á từ thế kỷ 16 đến thế kỷ 18. Bộ sưu tập bao gồm các đồ vật được tạo ra ở Trung Quốc, Nhật Bản và Ấn Độ (đặc biệt là Gujarat), thường bằng các vật liệu quý hiếm như mai rùa, xà cừ và ngà voi và pha lê đá. Ông cũng có một số bộ cờ vua thời kỳ đầu.[58]